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劉文清 環境光學監測領域專家,中國工程院院士,現任中國科學院合肥物質科學研究院學術委員會主任,安徽光學精密機械研究所首席科學家. 環境污染物的形成、轉化、輸送和演變過程具有極強的時空相關性，研究和發展能適用于多組分環境污染物的快速、實時、動態監測技術是科學研究工作者面臨的重大課題. 基于光譜學原理的環境監測技術，由于其具有非接觸、無采樣、高靈敏度、大范圍快速監測等特點，是國際上環境監測技術的主要發展方向之一，并被廣泛應用于環境、氣象和科學研究等領域. 針對京津冀地區大氣重污染發生―演變―消散全過程的核心科學問題，通過建立大氣污染傳輸通道立體觀測網，開展重污染時段和重污染過程的車載走航、機載觀測地基遙感和衛星遙感觀測，綜合運用大氣環境監測網以及超級站等觀測平臺，獲取大氣污染物的光學特性、環境氣象信息等演變規律，從而推動京津冀及周邊地區空氣質量的持續改善. 光譜學技術在環境監測領域的成功應用，為區域大氣和全球環境狀況奠定了技術基礎. 1背景需求 近年來，伴隨著我國社會經濟的高速和多元化發展，大氣污染引起了社會的高度關注. 大氣環境的變化不但影響著當今和未來的世界，而且也一直是國際科學前沿關注的熱點，大氣環境污染問題的解決離不開先進的監測技術和手段[1-2]. 目前大氣環境污染監測數據主要來源于地面監測網，同時輔以衛星監測數據[3-4]. 但地面監測網難以說明對流層特別是人類賴以生存的邊界層的狀況，缺乏立體監測數據，而衛星監測數據的地面分辨率又不足以識別主要污染來源，因此，要滿足大氣環境科學研究以及業務監測工作的需求，需要開展大氣污染時空分布的地基立體監測. 借鑒國家“863”計劃中“重點城市群大氣復合污染防治技術與集成示范”重大項目及其成功實踐經驗(亞運會、世博會等重大賽事的空氣安全保障)，以說清污染源現狀、說清環境質量、說清環境風險為目標，“大氣立體監測”這一概念應運而生. 大氣立體監測技術以光與環境物質的相互作用為物理機制，將低層大氣環境任意測程上的化學和物理性質的測量手段從點式傳感器轉向時間、空間、距離分辨的遙測，通過建立污染物的光譜特征數據庫，研發污染物的光譜定量解析算法，再結合光機電算工程化技術，形成了以DOAS(差分光學吸收光譜學)技術[5]、LIDAR(激光雷達)技術[6-7]、FTIR(傅里葉光譜學)[8-9]技術以及激光擊穿光譜學(LIBS)技術等為主體的環境監測體系[10]，實現了多空間尺度性、多時間尺度性、多參數遙測，從根本上改變了傳統的大氣研究由點到線再到面的演繹法，為大氣環境研究提供了一個全新的研究角度，克服了傳統大氣環境監測中的諸多局限性. 2技術應用 大氣立體監測技術可以應用于環境污染、環境安全和工業過程控制的在線現場監測、地基平臺監測、機載平臺監測、球載平臺監測以及星載平臺監測[11-14]. 對于固定點位監測，不同高度污染物濃度數據主要依靠激光雷達探測、FTIR與DOAS技術遙測獲��；顆粒物質量濃度數據通過激光雷達探測獲��；ρ(SO2)、ρ(NOx)、ρ(NH3)可通過DOAS技術遙測獲��；ρ(CO)和ρ(VOCs)則可利用FTIR技術觀測獲取. 如對重點源的氣態污染物排放可實施定點遙感監測，對其顆粒物及其前驅物的演變規律和輸送方向進行定量核算，避免在重大空氣質量保障活動中和應對重污染天氣的對策中無差別地進行關停；同時，對各城市常規監測站ρ(SO2)、ρ(NO2)、ρ(PM10)、ρ(PM2.5)、ρ(CO)的逐時數據進行收集，作為地面污染物濃度信息的補充. 對于無組織源排放或應急監測，通常采用車載FTIR與車載DOAS技術，對典型布點區域污染物地面濃度分布、垂直柱濃度分布進行移動遙測，以提供更多的空間污染信息，如對化工、電子和涂裝園區的VOCs進行常態化的車載監控形成的無組織排放大數據，可以對污染區的各個工藝和管理環節水平進行預判預警，從而及時有針對性地進行精準監管[15-18]. 結合衛星遙感技術(MODIS、OMI、AIRS等)可以反演得到各污染物(顆粒物、SO2、NO2、CO等)的區域宏觀濃度變化趨勢，以及對污染物濃度的空中觀測信息進行驗證對比. 隨著技術的進步，區域立體探測技術在不斷發展，從垂直定向觀測向三維掃描觀測發展，從固定站點觀測向走航移動觀測發展，從顆粒物的空間觀測到臭氧、VOC等氣態污染物的空間觀測，從單一污染要素觀測到環境、污染物等多要素協同觀測等. 在以區域立體探測技術為基礎的環境監測網絡中〔見圖1(a)〕，通過環境監測獲取污染狀況及其變化規律，掌握環境質量和固定污染源排放；城市和區域模擬則為污染物排放與環境質量之間建立數值關系，進一步推進環境、氣象、交通及科研監測數據的融合共享，通過實踐建立多元數據獲取的運行規范和共享機制，實現各級各類監測數據系統互聯共享，提升監測預報預警、信息化能力和保障水平，為改善環境質量的污染排放控制和治理措施的效果評價提供技術支持和決策支撐〔見(圖1(b)〕.
圖1 基于多平臺的區域大氣污染監測網及應用 Fig.1 Regional air pollution monitoring network based on multi-platform and its application 2.1固定點立體監測 近10年來，京津冀地區包括晉蒙豫魯及其周邊地區的大氣污染呈持續時間長、灰霾出現頻次高、污染物的性質不穩定和濃度高等特點. 科學試驗和衛星綜合分析表明，從河北省北部、山東省西北部向北沿太行山脈到燕山山脈形成了一條污染聚集帶，在氣流比較弱的情況下，區域內排放的污染物和外來輸送的污染物會在該地帶聚集，無法向外輸送，當污染物積累效應超過大氣環境容量時，就形成了區域性重度大氣污染現象. 為了進一步研究京津冀地區大氣污染特征，厘清輸送通道的影響，在科學技術部和中國科學院的支持下，中國科學院及國內科研院所在京津冀地區多次開展了大氣環境立體探測技術研究. 2017年9月實施的“大氣重污染成因與治理攻關項目”更是建立了迄今為止我國京津冀地區最完備的天地空一體化立體綜合觀測網. 16個地基立體觀測站點從2017年10月下旬投入連續觀測，以激光雷達、MAX-DOAS、衛星遙感等空間立體觀測手段為主，充分利用區域或典型城市大氣中污染物總量的綜合觀測技術和方法，重點關注太行山輸送通道、燕山輸送通道、東南部和南部輸送通道的空間輸送狀況，獲取了靜穩天氣下的污染物總量數據、對流天氣下的污染物通量數據以及污染物積累過程的觀測數據. 地基立體觀測站點選址經過關聯性優化，多位于城市行政邊界位置，力圖減少本地污染源的影響，強化輸送觀測的代表性. 通過大量的觀測和數值模擬等研究，基本弄清了京津冀及周邊地區大氣污染的成因和污染傳輸路徑，達成了科學共識. 圖2為激光雷達于2018年1月中旬觀測到的京津冀地區污染物輸送通道及其時空分布，污染前期主要集中在京津冀中南部和山西省南部地區，污染中后期京津冀地區北部(如北京市、天津市、廊坊市等城市)受多股弱冷空氣影響，污染形勢有所緩解，但京津冀地區中南部重污染過程持續. 2017―2018年秋冬季，京津冀地區幾次污染形成初期，均主要以偏南風(西南風或南風)為主，風速較低，并且存在明顯的邊界層降低和逆溫現象.
圖2 2018年1月中旬激光雷達觀測到的京津冀區域污染物輸送通道及其時空分布 Fig.2 Spatio-temporal transport channel and distribution of pollutants observed by Lidar in the middle of January in Beijing-Tianjin-Hebei Region 2.2車載走航觀測 車載走航遙測不受地點、時間、季節的限制，在突發性環境污染事故發生時，監測車可迅速進入污染現場，應用監測儀器在第一時間查明污染物的種類、污染程度，同時結合車載氣象系統確定污染范圍以及污染擴散趨勢，可準確地為決策部門提供技術依據. 車載大氣污染監測系統主要由激光發射系統、接收系統、信號探測與采集系統、GPS全球定位系統4個單元組成. 激光器發射的激光經準直擴束后垂直進入大氣，激光與大氣相互作用產生的后向散射光被望遠鏡接收，接收信號經探測采集存儲進入計算機. 此外，GPS全球定位系統采集的經緯度信息也被存儲進監測設備的原始數據中. 在區域大氣污染立體監測中，通常使用車載走航SOF-FTIR觀測VOCs、車載多軸DOAS觀測SO2/NO2通量、車載激光雷達觀測顆粒物通量和總量，此外還可安裝空氣質量監測系統，用于獲取移動式監測環境空氣質量及多種氣象參數. 在具體應用中，走航路線的設計原則：重點城市的觀測路線應能圍繞該區域的代表性區域，且能路線閉合；大范圍觀測路線應選擇經過重點城市的高速公路網，且路線應盡可能沿可能輸送路徑、能覆蓋整個污染氣團剖面，觀測路線應盡量避開道路上方有遮擋物(如隧道、樹蔭)的路線. 車載移動監測獲取污染氣體通量的原理基本相似，該研究以車載被動DOAS為例進行介紹. 車載被動DOAS系統對煙羽剖面進行掃描測量〔見圖3(a)〕，假設在每條測量譜的積分時間(采樣點)Δt內，儀器運動距離為Δx，而煙羽在風的作用下移動距離為Δy，此時測量過程中采樣點氣體的垂直柱濃度(VCD)反映的是圖3(a)中這個立方體所包圍著的煙羽的平均柱密度(單位為μg/m2). 假設煙羽運動方向(即風向)與觀測面(車行方向)BCGF成α角，則Δt內垂直通過面BCGF的通量(單位時間垂直通過單位面積的污染物的量)可以寫作Fluxi,j=VCDi,j×V車,j×V風⊥,j×Δt(式中，V風⊥,j=V風,j×sin α，表示風向垂直于運動方向的分量). 在通量測量計算中，通過與點源的對比驗證，采用的是煙羽高度上的風速來計算排放通量，煙羽高度上的風速一般通過風廓線獲取，但有時在測量過程中無法獲取風廓線數據. 當大氣穩定度在中性級別時，地面氣象站數據和高空數據具有較好的一致性，所以在此情況下可采用地面氣象站風速數據. 在實際應用中，首先選取合理的走航路徑，同時對重點觀測城市劃分成幾個區域，分別對每個區域進行移動觀測，獲取每個區域的SO2、NO2排放量，用于衛星數據比對及改善對現有污染源清單的認識. 圖3(b)為車載DOAS移動監測到的我國中部某城市大氣中的NO2柱濃度，測量當日的主導風向為西南風，在測量區域的東北部出現了NO2柱濃度高值，說明在此風場影響下，監測區域對該城市主城區有NO2輸送過程.
圖3 車載移動監測煙羽原理圖和車載DOAS移動監測獲取的NO2柱濃度 Fig.3 Principle of mobile monitoring for smoke plume and NO2 column concentration monitored by mobile DOAS 2.3多源衛星遙測 衛星遙感平臺是在短時間內獲取全球或大區域信息的重要手段，它彌補了地面站點監測在空間尺度上的不足. 星載遙感大氣污染監測較常規方法更具客觀性，便于對全球和區域大氣污染進行動態監測和預報，具有廣闊的應用前景. 目前，星載大氣污染遙感在國際上正得到快速發展，在發達國家和地區，衛星遙感已成為大氣環境監測和大氣質量預報的重要手段. 如星載DOAS技術利用地面和大氣的后向散射光進行痕量氣體反演，通常能實現天底和臨邊觀測兩種幾何觀測模式. 天底觀測時，DOAS系統的視場向下正對地球表面. 美國國家航空航天局(NASA)的EOS Aura衛星上搭載的Ozone Monitoring Instrument(OMI)，歐洲航天總署(ESA)開發的搭載到ERS-2衛星上的Global Ozone Monitoring Experiment(GOME)以及隨后發射的METOP-A上搭載的GOME-2和Envisat上搭載的SCIAMACHY均采用了天底觀測方式. 另外，SCIAMACHY儀器除了天底測量之外，還能實現臨邊測量，通過臨邊測量，SCIAMACHY能夠以高分辨率反演痕量氣體的垂直廓線. 我國自行研制的高分5號衛星搭載了2臺對地觀測載荷(可見短波紅外高光譜相機和全譜段光譜成像儀)和4臺大氣探測載荷(大氣氣溶膠多角度偏振探測儀、大氣痕量氣體差分吸收光譜儀、大氣主要溫室氣體監測儀和大氣環境紅外甚高光譜分辨率探測儀)，可對CO2、CH4、O3、NO2、SO2等大氣成分和大氣氣溶膠特性進行監測. 我國于2018年首次獲取了全球NO2柱濃度空間分布結果，空間分辨率為24 km×13 km. 從全球范圍看，NO2柱濃度的高值主要分布在東北亞(我國華北和東北地區、韓國、俄羅斯西伯利亞以及日本北部)、美國中北部、印度北部、歐洲中部、南非等地. 此外，還可采用多源(OMI、MODIS等)衛星二級數據，通過網格化插值算法獲得區域污染物(SO2、NO2、顆粒物)的空間分布(見圖4)，分析大氣污染過程不同階段、不同區域污染物總量，結合氣象信息獲取重點城市區域的排放通量.
圖4 OMI衛星反演的我國部分地區NO2柱濃度(2016年12月―2017年2月) Fig.4 NO2 column concentration in some areas of China from December, 2016 to February, 2017 retrieved from OMI satellite 3發展思路 自2013年《大氣污染防治行動計劃》實施以來，在國家科技計劃項目的支持下，我國大氣復合污染的基礎研究和治理技術研發取得了積極進展. 但是隨著我國大氣污染治理的不斷深入，污染源的結構發生了顯著改變，大氣污染的成因也發生了快速變化，因此我國的大氣污染防控還面臨著很多挑戰. 如全國大氣臭氧濃度的不斷增加，個別城市開始出現臭氧引起的重污染現象；同時，PM2.5和臭氧協同控制成為大氣污染治理的深水區防控，其中涉及的關鍵問題是VOCs的減排. VOCs是二次顆粒物和臭氧的共同前體物，其組分和來源復雜，目前無論是重點行業還是城市都還沒有成功的VOCs防控經驗可循. 此外，盡管近年來我國大氣環境監測技術、儀器與設備實現了快速發展，依靠自主研發的技術，已初步形成了以國控網絡監測站為骨干的環境地面監測網絡體系，但仍存在一些問題和不足：①環境污染機理研究的監測技術和手段(低干擾的多平臺自由基探測、高靈敏的大氣超細顆粒物傳感器等)的不足，不能滿足國家對O3等二次污染業務化監測(如光化學前體物的立體監測、低成本高性能的大氣自由基與環境污染物探測等)的需求，因此亟須推動監測技術的創新、國產儀器的產業化及環境監測技術體系的建立. ②在局域微觀精細化監測方面，需大力發展基于物聯網應用的大氣環境監測傳感器，實現污染源監測網絡化；在宏觀區域監測方面，創新地基遙感監測手段，獲取更多的大氣成分和氣象參數(如水汽、氣溶膠吸收、散射系數等)，突破衛星和機載(航空平臺、無人機)高光譜分辨率大氣遙感關鍵技術，提升重污染天氣下的觀測能力(排放源辨識和區域傳輸直接觀測)，實現大氣環境的立體化、智能化綜合關聯監測，為我國的環境科學研究、環境質量管理和環境外交提供科學技術和支撐. （編輯：小蟲） |
